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  • 【期刊】 镧改性TiO_2超声催化降解四环素的动力学研究

    刊名:华北水利水电大学学报(自然科学版) 作者:李国亭;陈曦;李威;许鹿洋;李慧源; 关键词:镧;;TiO_2;;超声催化;;四环素;;高级氧化技术 机构:华北水利水电大学环境与市政工程学院 ; 华北水利水电大学环境与市政工程学院 年份:2018
    摘要:使用溶胶-凝胶法制备了稀土元素镧改性的TiO_2,将其用于超声催化协同降解水中的新兴污染物四环素。X射线衍射结果表明,镧的加入并未改变TiO_2的晶体结构,仍然主要为纯的锐钛矿晶体结构。研究发现,0.05 mol/L硝酸镧改性的TiO_2对四环素的降解效率最高,和未改性的TiO_2相比,0.05 mol/L硝酸镧改性TiO_2的超声催化效率提高了3.37倍。镧改性TiO_2超声催化降解四环素的速率是单独超声降解和单独吸附过程去除速率之和的1.87倍。表明,镧改性TiO_2和超声联用去除四环素时产生了明显的协同作用,这有利于有机污染物的快速降解和去除。弱碱性条件利于四环素的超声催化降解,超声功率的增大能显著提高超声催化降解四环素的效率。
  • 【期刊】 镧改性TiO2超声催化降解四环素的动力学研究

    刊名:华北水利水电大学学报:自然科学版 作者:李国亭 ; 陈曦 ; 李威 ; 许鹿洋 ; 李慧源 关键词: ; TIO2 ; 超声催化 ; 四环素 ; 高级氧化技术 机构:[1]华北水利水电大学环境与市政工程学院 ; [1]华北水利水电大学环境与市政工程学院 年份:2018
    摘要:使用溶胶-凝胶法制备了稀土元素镧改性的TiO 2,将其用于超声催化协同降解水中的新兴污染物四环素。X射线衍射结果表明,镧的加入并未改变TiO 2的晶体结构,仍然主要为纯的锐钛矿晶体结构。研究发现,0.05 mol/L硝酸镧改性的TiO 2对四环素的降解效率最高,和未改性的TiO 2相比,0.05 mol/L硝酸镧改性TiO 2的超声催化效率提高了3.37倍。镧改性TiO 2超声催化降解四环素的速率是单独超声降解和单独吸附过程去除速率之和的1.87倍。表明,镧改性TiO 2和超声联用去除四环素时产生了明显的协同作用,这有利于有机污染物的快速降解和去除。弱碱性条件利于四环素的超声催化降解,超声功率的增大能显著提高超声催化降解四环素的效率。
  • 【论文】 超声催化降解混合酚类污染物

    作者:杨利娟 关键词:超声降解 ; NiO/AC催化剂 ; 酚类混合物 ; 叔丁醇 机构:河北师范大学 ; 河北师范大学 年份:2017
    摘要:在全球现代工业技术的飞速发展的同时,伴随着对人类生存环境造成严重污染的后期危害。废水中的酚类污染物,因其毒性高、成分复杂、难以降解,被多国列为水污染重点控制处理的有毒有害废水之一。对含酚废水处理工艺的改进,逐渐引起水处理研究者的普遍关注。建立混合酚类污染物有效的降解方法,对于今后处理实际含酚废水有着更高的实际意义。使用超声结合催化降解法,是近年来水处理技术中较为高效的有机物污染物降解方法。本文采用超声波结合活性炭负载氧化镍(NiO/AC)催化剂分别降解了三种混合酚类污染物(邻、间、对苯二酚的混合酚;苯酚、对氯苯酚、间氨基酚的混合酚;对硝基酚、邻氨基酚、邻氯酚的混合酚)。(1)本文采用均匀沉淀法制备了NiO/AC催化剂,通过XRD、SEM手段对其进行表征。Ni O比较均匀的分布在活性炭表面,粒径均较小,并且NiO呈棒状和球状。NiO/AC的XRD图谱中存在NiO和Ni,且峰形为锐锋。(2)分别对三种混合酚的高效液相色谱检测条件进行了探究,找出可以实现每种混合酚中3种组分可以同时分离检测的最佳条件:检测波长、流动相配比、流动相流速、以及检测温度。(3)将超声催化剂结合分别对三种混合酚类污染物(邻、间、对苯二酚的混合酚;苯酚、对氯苯酚、间氨基酚的混合酚;对硝基酚、邻氨基酚、邻氯酚的混合酚)的降解进行了研究,筛选出对同种混合酚中3种组分均有最佳降解效果的NiO/AC催化剂,探讨催化剂用量、超声功率、pH值、初始浓度等因素对混合酚类污染物降解的影响。在最佳降解条件下,超声结合催化降解三种混合酚时:混合苯二酚的3种酚的降解率均可达到93%以上;第二种混合酚中苯酚、对氯苯酚的降解率为92%以上,间氨基酚则达85%;第三种混合酚中,邻氨及邻氯酚的降解率达94%以上,对硝基酚的降解效果达到了50%。(4)本文利用高效液相色谱法对混合酚苯二酚(邻、间、对)和混合苯酚-对氯-间氨基酚的降解机理进行了探究,利用已知物保留值对照定性分析,鉴定降解过程中产生的中间产物,推测混合酚的降解途径。通过加入自由基清除剂叔丁醇,观察自由基清除剂对降解的影响,推测混合酚的超声降解反应类型。混合苯二酚的降解过程包含两方面的反应:羟基自由基·OH的氧化反应和高温高压条件下的热裂解反应。降解途径为:苯二酚分子在超声作用下,与羟基自由基发生亲电子加成反应;脱氢生成苯醌;随着反应的进行苯醌又被氧化成顺丁烯二酸等;最终被氧化成小分子CO2和H2O。经推测得到的混合苯酚-对氯-间氨基酚的降解过程中,苯酚与对氯苯酚的降解过程同样包含:酚类羟基化的自由基反应和超声热解反应。苯酚的降解途径为·OH与苯酚反应,生成邻、对苯二酚的中间产物,之后氧化解环成有机酸转化为CO2等。对氯苯酚经·OH氧化和C-Cl键的断裂,形成脂肪族化合物,有机酸被氧化成无机分子。间氨基酚的降解受苯酚及对氯苯酚降解的影响只进行了自由基的反应。自由基氧化-NH2为-NO2,再脱硝;生成的间苯二酚、间苯醌等,继续氧化开环成有机酸,最终被氧化成小分子物质。
  • 【论文】 甘蔗渣生物炭超声催化降解水中亚甲基蓝的实验研究

    作者:陈曦 关键词:生物炭 ; 高级氧化技术 ; 超声降解 ; 亚甲基蓝色 ; 协同效应 ; 羟基自由基 机构:华北水利水电大学 ; 华北水利水电大学 年份:2018
    摘要:制备生物炭的生物质原材料来源广泛,如农业废弃物。可采用限氧低温热解的方法处理农业废弃物,在回收油、气后就可得到生物炭副产物。生物炭本身具有纯碳结构,具有发达的孔隙结构、大的比表面积和稳定的物理化学性质。鉴于此,采用农业废弃物甘蔗渣热解的方法制备甘蔗渣生物炭,创新性地将其用去超声催化降解水中亚甲基蓝,探讨生物炭材料用于超声催化降解的可行性。主要研究结论如下:(1)甘蔗渣生物炭经热解处理后,甘蔗渣生物炭颗粒变薄、变细,尺寸大多介于10μm到50μm之间,位于最佳的超声催化剂颗粒范围内。同时,碳含量从甘蔗渣的57.7%提高到600°C热解制备甘蔗渣生物炭的75.3%,表明甘蔗渣生物炭碳含量较高,具有一定的稳定性和化学惰性。(2)选用亚甲基蓝为模型污染物,将其用于甘蔗渣生物炭的超声催化降解过程。研究发现,600°C热解制备的甘蔗渣生物炭具有较高的超声催化能力,其超声催化降解过程的准一级动力学K_(app)值是单独超声和单独生物炭吸附K_(app)值的1.81倍,证明超声过程和甘蔗渣生物炭相结合时发生了明显的协同反应。增加催化剂用量可以显著提高降解效率,但存在一定限度。不同pH条件影响实验表明,在pH 5时超声催化降解效率最高。随着超声功率的增加,超声催化降解率明显增加。异丙醇和溴化钾自由基淬灭试验表明,在甘蔗渣生物炭对亚甲基蓝超声催化降解的过程中羟基自由基氧化机制发挥着主要作用。(3)鉴于羟基自由基在超声催化氧化过程中的核心作用,采用异丙醇淬灭的方法重点研究了各种条件下OH自由基的贡献率。研究表明,异丙醇的投加量对OH自由基贡献率的测定结果的影响并不大,选用了常用的0.05 mol/L的投加量。不同亚甲基蓝浓度和不同甘蔗渣生物炭投加量对OH自由贡献率的有一定的影响。反应的pH条件对OH自由基的贡献率影响较大,中性条件下OH自由基的贡献率最大。以上研究结果表明,甘蔗渣生物炭具备优异的超声催化性能,极有可能用于实际的水处理过程。
  • 【期刊】 US/Fe~(3+)/H_2O_2体系超声催化降解甲基橙的研究

    刊名:化学工程 作者:夏良树 ; 王孟 ; 李来丙 ; 陈仲清 关键词:超声催化降解 ; US/Fe3+/H2O2体系 ; 甲基橙 机构:中国科学院广州地球化学研究所 ; 中国科学院广州地球化学研究所 ; 中国科学院广州地球化学研究所 ; 湖南工学院高新材料研究所 ; 中国科学院广州地球化学研究所 ; 南华大学化学化工学院 年份:2007
    摘要:采用US/Fe3+/H2O2体系超声催化降解甲基橙,考察了超声波功率、Fe3+初始质量浓度、H2O2用量、甲基橙溶液的初始质量浓度及初始pH值对超声催化降解甲基橙的影响,初步探讨了其降解动力学规律。结果表明,US/Fe3+/H2O2体系能有效降解甲基橙,且超声波与Fenton试剂对甲基橙废水的降解存在强烈的协同作用;在pH=3、超声波功率500 W、Fe3+和H2O2的初始质量浓度分别为30 mg/L和150 mg/L时,对含30 mg/L的甲基橙溶液降解120 min,其去除率达到99.5%;甲基橙的超声催化降解符合一级反应动力学规律,且甲基橙的一级反应速率常数随其初始质量浓度增大而降低。
  • 【论文】 几种新型半导体声催化剂的制备及常见毒品的超声催化降解

    作者:魏春生 关键词:上转光剂 ; 声催化剂 ; 毒品 ; 声催化降解 ; 影响因素 机构:辽宁大学 ; 辽宁大学 年份:2018
    摘要:当今社会,毒品仍然是人们无法摆脱的梦魇。尽管各国政府一直在努力禁毒,但制毒物品外流案件仍然屡禁不止,合成类毒品仍然层出不穷,毒源地仍在不断涌现,毒品消费市场仍在持续扩大。目前,我国的毒品问题呈现出四处渗透、全面包围的态势,走私与消费并存,制造与贩卖同在。特别是近些年,国内非法制贩脱氧麻黄碱、2-(甲基氨基)-1-苯基-1-丙酮、“K粉”等新型毒品的犯罪活动日益猖獗,每年侦破的非法制造毒品案件多达数百起,缴获的各类毒品多达数十吨,而毒品半成品、毒品溶液、含有毒品的废液以及被毒品污染的水体则以万吨计。对于毒品来说,传统的焚烧和填埋手段严重污染大气、水体和土壤,对环境危害巨大,为环保相关法律所不容。毒品的无害化处理已经成为一个世界性难题,逐渐引起各国政府和环保机构的关注。近年来,半导体声催化技术取得了令人瞩目的发展,大量的性能优异的新型复合材料被制备出来并应用于环境及能源领域。此外,作为一种高级氧化技术,超声波因其超强的穿透性尤其适合于毒品加工厂产生的深色不透明的含毒品液体的处理。声催化技术与超声降解技术的完美结合为毒品的处理指明了方向,使无害化的理想逐渐变成现实。近年来,研究小组一直在从事半导体声催化剂的制备及常见毒品的声催化降解技术研究。研究发现,将宽带隙半导体材料与窄带隙半导体材料复合或者将半导体材料与上转换发光剂复合后,所得催化材料的声催化活性明显提高。研究小组据此设计、制备了若干半导体声催化材料,并尝试着对常见毒品进行了声催化降解。主要工作如下;1.通过水热法合成了Nb_2O_5的纳米粉末,并且对其利用XRD、EDX、SEM、UV-vis等设备分别进行了表征。利用纳米Nb_2O_5粉末对K粉水溶液进行了超声催化氧化处理。着重考察了超声波清洗器的功率,纳米Nb_2O_5粉末的煅烧温度,K粉水溶液温度以及纳米Nb_2O_5粉末的回收次数等因素对降解结果的影响。还通过气质联用仪对K粉的降解产物进行了分析。结果表明:500°C高温煅烧1.0 h制备的Nb_2O_5纳米材料,对氯胺酮具有良好的催化降解效果。而且Nb_2O_5材料性质稳定,不溶于水,可以多次回收利用。2.针对Nb_2O_5带隙较宽,只能选择性地利用声致发光中波长较短的紫外光的缺陷,合成了上转光剂Er~(3+):YAlO_3,并通过水热合成的方法制备了复合声催化材料Er~(3+):YAlO_3/Nb_2O_5。以盐酸脱氧麻黄碱为目标降解物,研究了Er~(3+):YAlO_3/Nb_2O_5复合催化材料的声催化降解活性,并对其影响因素进行了考查。结果表明:Er~(3+):YAlO_3/Nb_2O_5(500°C煅烧1.0 h),在超声波清洗器功率为700 W、超声波频率为45 kHz,盐酸脱氧麻黄碱水溶液温度为35°C的情况下,对10.0 mg/L的盐酸脱氧麻黄碱水溶液超声催化降解5.0 h,降解率达到了82.17%。通过气质联用仪分析,我们发现盐酸脱氧麻黄碱被迅速矿化。3.合成了Er~(3+):YAlO_3/Ta_xNb_yO_5(x+y=2)系列复合催化材料,并对其进行了表征。我们用该复合声催化材料对10.0 mg/L的咖啡因水溶液进行了超声催化降解,同样考察了其催化活性的影响因素。结果表明,当Er~(3+):YAlO_3与Ta_xNb_yO_5(x+y=2)质量比为0.15:1,Ta_2O_5与Nb_2O_5量比为0.5:1.5时,在500°C下煅烧1.0 h后所得到的Er~(3+):YAlO_3/Ta_(0.5)Nb_(1.5)O_5,在35°C的咖啡因水溶液温度下经700 W,45 KHz的超声照射2.5 h后,可使咖啡因降解达82.62%。4.合成了Er~(3+):YAlO_3/WO_3-Ta_xNb_yO_5(x+y=2)系列复合催化材料,同样进行了表征。我们用Er~(3+):YAlO_3/WO_3-Ta_xNb_yO_5(x+y=2)系列复合催化材料对盐酸哌替啶水溶液进行了超声降解,摸索了较优的处理条件。结果表明,Er~(3+):YAlO_3/WO_3-Ta_(0.5)Nb_(1.5)O_5在35°C的盐酸哌替啶水溶液温度下经700 W,45KHz的超声照射2.5 h后,可使盐酸哌替啶降解86.64%。我们设计、合成的上述声催化材料性能稳定、绿色环保、可重复使用,所建立的声催化降解毒品的方法简单易用,非常适合毒品、制毒物品的无害化处理。
  • 【期刊】 超声-光催化降解水中有机污染物

    刊名:化学进展 作者:王颖 ; 牛军峰 ; 张哲赟 ; 隆兴兴 关键词:超声 ; 光催化 ; 有机污染物 ; 降解机理 ; 反应器 机构:北京师范大学环境学院水环境模拟国家重点实验室 ; 北京师范大学环境学院水环境模拟国家重点实验室 年份:2008
    摘要:超声-光催化是一项近年发展起来的废水处理的新型高级氧化技术。该技术利用超声的空化效应、自由基效应以及机械效应强化光催化催化效能,实现超声和光催化对水中有机污染物的协同降解,从而提高有机污染物的降解效率。超声-光催化技术简单、环境友好、适用范围广,显示了较好的发展潜力和应用前景。本文从水中有机污染物的超声-光催化降解机理、降解动力学、影响因素(光催化剂类型和投加量、超声频率和强度、溶液pH值、温度、反应物初始浓度、溶解性气体和离子强度)和反应器类型(悬浮型、固定床型)4个方面介绍了相关研究进展,提出了目前存在的主要问题,并展望了超声-光催化降解水中有机污染物的发展方向。
  • 【期刊】 超声-光催化降解有机污染物的研究进展

    刊名:化学通报 作者:李小娟 ; 王玲玲 ; 刘明华 关键词:超声 ; 光催化 ; 有机污染物 ; 影响因素 ; 应用 机构:福州大学环境与资源学院 ; 福州大学环境与资源学院 年份:2010
    摘要:超声-光催化联合技术是近年来废水处理的新型高级氧化技术。该技术主要利用超声波和光催化降解联合产生的协同效应来提高有机污染物的降解效率。本文主要就目前国内外超声-光催化降解有机物的降解机理、影响因素(光催化剂的性能及投加量、超声频率、超声强度及声功率、pH、温度、离子强度、污染物的浓度、溶解气体和其它添加物)以及在废水处理方面的应用等方面进行了综述,并介绍了超声-光催化技术存在的主要问题,最后展望了该技术的发展前景。
  • 【期刊】 Y2O3/TiO2纳米粒子超声催化降解邻硝基苯酚

    刊名:内蒙古石油化工 作者:张继征 ; 张俊卿 ; 冯德荣 关键词:溶胶--凝胶 ; Y2O3/TiO2 ; 邻硝基苯酚 ; 超声光催化 ; 协同效应 机构:集宁师专化学系 ; 集宁师专化学系 ; 内蒙古集宁 ; 内蒙古科技大学材料与冶金学院 ; 包头明天科技股份有限公司 年份:2010
    摘要:以钛酸丁酯为原料,用溶胶--凝胶(Sol-gel)法制备了Y2O3/TiO2纳米粒子.采用X光衍射仪对粉体的粒径、物相进行了表征.研究了超声催化协同降解水中邻硝基苯酚的效果,考察了超声波声强、反应温度和催化剂投加量对邻硝基苯酚降解速率的影响.研究结果表明:超声催化协同降解要比单独超声波或光化学处理效果显著,证实了声光联合技术具有明显的协同效应.
  • 【期刊】 超声催化降解含活性艳红X-3B废水的研究

    刊名:精细石油化工进展 作者:谢建华 ; 李凡修 ; 吴顺梅 关键词:光催化氧化 ; 废水处理 ; 活性艳红X-3B ; 超声辅助 ; 协同效应 机构:湖北长江大学化学与环境工程学院 ; 湖北长江大学化学与环境工程学院 ; 华中科技大学环境科学与工程学院 年份:2009
    摘要:采用超声辅助光催化氧化法(US/UV/TiO_2)对活性艳红X-3B模拟废水进行降解处理。考察了降解条件对活性艳红X-3B废水处理效果的影响,确定了处理50 mg/L活性艳红X-3B染料废水的最佳条件:催化剂TiO_2用量0.5 g/L、H_2O_2投加量1.98 mL/L、废水pH值为9、曝气量0.8 L/min,在此条件下,光照60 min,活性艳红X-3B降解率可达98.3%。与单一光催化氧化法(UV/TiO_2)相比,US/UV/TiO_2降解效果具有明显优势,说明超声和光催化具有很强的协同效应。
  • 【期刊】 Y2O3/TiO2纳米粒子超声催化降解邻硝基苯酚

    刊名:内蒙古石油化工 作者:张继征,张俊卿,冯德荣 关键词:溶胶——凝胶,Y2O3/TiO2,邻硝基苯酚,超声光催化,协同效应 年份:2008
    摘要:以钛酸丁酯为原料,用溶胶——凝胶(Sol-gel)法制备了Y2O3/TiO2纳米粒子。采用X光衍射仪对粉体的粒径、物相进行了表征。研究了超声催化协同降解水中邻硝基苯酚的效果,考察了超声波声强、反应温度和催化剂投加量对邻硝基苯酚降解速率的影响。研究结果表明:超声催化协同降解要比单独超声波或光化学处理效果显著,证实了声光联合技术具有明显的协同效应。
  • 【期刊】 Y_2O_3/TiO_2纳米粒子超声催化降解邻硝基苯酚

    刊名:内蒙古石油化工 作者:张继征 ; 张俊卿 ; 冯德荣 关键词:溶胶——凝胶 ; Y2O3/TiO2 ; 邻硝基苯酚 ; 超声光催化 ; 协同效应 机构:集宁师专化学系 ; 集宁师专化学系 ; 内蒙古科技大学材料与冶金学院 ; 包头明天科技股份有限公司 年份:2008
    摘要:以钛酸丁酯为原料,用溶胶——凝胶(Sol-gel)法制备了Y2O3/TiO2纳米粒子。采用X光衍射仪对粉体的粒径、物相进行了表征。研究了超声催化协同降解水中邻硝基苯酚的效果,考察了超声波声强、反应温度和催化剂投加量对邻硝基苯酚降解速率的影响。研究结果表明:超声催化协同降解要比单独超声波或光化学处理效果显著,证实了声光联合技术具有明显的协同效应。
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