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  • 【期刊】 几种因素对磷化钼催化剂重整性能的影响

    刊名:南昌大学学报(理科版) 作者:黎先财 ; 兰俊 ; 胡炜华 ; 杨爱军 关键词:磷化钼 ; 催化剂 ; 制备 ; 重整 机构:南昌大学化学系 ; 南昌大学化学系 ; 南昌大学期刊社 年份:2013
    摘要:考察了采用不同溶解方式对活性的影响,磷源对催化剂性能的影响以及不同含量的磷对催化剂的影响。结果表明,磷源对催化剂的结构影响较小,但是对活性有比较大的影响,其中以磷酸氢二铵作为磷源时重整活性最好。并考察了催化剂失活再还原后测定其活性和催化剂的稳定性,钝化后还原和新鲜态的催化剂评价其重整活性时,差别很小。并用H2-TPR和CO2-TPD技术表征了所制磷化钼催化剂的表面性质。
  • 【论文】 稀土氧化物改性磷化钼催化剂加氢脱氮

    作者:徐艳春 关键词:磷化钼 ; 铈氧化物 ; 镧氧化物 ; 喹啉 ; 加氢脱氮 机构:大连理工大学 ; 大连理工大学 年份:2017
    摘要:加氢精制是生产清洁燃料的必要步骤,包括加氢脱硫(HDS),加氢脱氮(HDN)和加氢脱氧(HDO)等反应过程。常规HDN与HDS在催化剂表面同时进行。但由于HDN相比HDS需要更高的加氢性能,导致HDN活性较低,因此开发高效的HDN催化剂具有重要意义。工业上常用的HDN催化剂一般为负载型Ni(Co)-Mo-S或Ni(Co)-W-S等,这些硫化物催化剂加氢活性较弱,导致加氢脱氮活性偏低。实验室前期的研究表明,体相MoP催化剂具有较好的HDN反应性能。添加助剂是有效提高催化剂活性的方法之一,因此本文旨在对体相MoP催化剂进行改性以提高催化剂HDN活性。文章内容包括以下部分。通过共沉淀法制备体相MoP催化剂以及铈氧化物(镧氧化物)改性MoP催化剂(记为Ce(La)-MoP(x)其中x为Ce(La)/Mo摩尔比)。采用XRD,N2物理吸附等表征手段对催化剂进行表征,结果表明,通过共沉淀法成功制备出体相MoP催化剂,助剂改性有助于提高催化剂的比表面积,分散度。研究助剂铈氧化物对MoP催化剂的HDN反应影响。以喹啉及其加氢产物十氢喹啉(DHQ)为含氮模型化合物,考察MoP和Ce-MoP(x)催化剂对喹啉和DHQ的加氢脱氮反应催化性能。反应结果证明改性后催化剂加氢能力和C-N键断裂能力都有所提高,对DHQ的脱氢能力有抑制作用,助剂没有改变喹啉HDN反应路径,主要提高DHQ路径反应活性。考察助剂镧氧化物对MoP催化剂的影响。同样以喹啉和DHQ为含氮模型化合物,考察MoP和La-MoP(x)催化剂对喹啉和DHQ的加氢脱氮反应催化性能。研究表明镧氧化物助剂同样提高了MoP催化剂的HDN反应活性。镧氧化物的引入没有改变喹啉在MoP催化剂上HDN的反应路径,同时抑制了DHQ的脱氢活性,最优La/Mo比为0.3。喹啉在这些催化剂上主要通过DHQ路径脱氮,引入镧氧化物对喹啉HDN反应的促进作用比DHQ更为显著。对比铈氧化物和镧氧化物对磷化钼催化剂的助催化作用,相比之下铈氧化物对催化剂的助催化作用更明显。
  • 【期刊】 制备条件对磷化钼催化剂重整性能的影响

    刊名:南昌大学学报(工科版) 作者:林迎春 ; 黎先财 ; 杨爱军 ; 郭辉瑞 关键词:磷化钼 ; 催化剂 ; 制备 ; 重整 机构:南昌大学化学系 ; 南昌大学化学系 ; 宜春学院化学与生物工程学院 年份:2012
    摘要:研究了络合剂、溶解反应时间、还原温度等因素对磷化钼催化二氧化碳重整甲烷制取合成气重整性能的影响。结果表明:还原温度较低时,催化剂晶型不够稳定,温度太高催化剂容易聚集均影响催化剂的活性;以柠檬酸为络合剂,溶解12 h,还原温度923 K时催化剂有较好的反应活性。
  • 【专利】 磷化钼在碱性甲醛溶液中催化制氢的应用

    作者:李越湘 ; 彭惠琛 ; 彭绍琴 年份:2017
    摘要:磷化钼在碱性甲醛溶液中催化制氢的应用。其催化反应条件是:在室温及加热条件下进行,甲醛水溶液中氢氧化钠浓度在0.01~10 mol·L‑1之间,甲醛溶液浓度在0.1~3 mol·L‑1之间,100 mL甲醛溶液中磷化钼催化剂用量在5~30 mg之间。本发明在惰性气体气氛下制备的氢气可直接用于燃料电池,不必分离氧气。在室温下和加热条件下就可以有效地催化碱性甲醛溶液制氢,为燃料电池提供氢源。在室温下,本发明所述的磷化钼催化碱性甲醛溶液制氢速率达到了150 mL·min‑1·g‑1,是贵金属Pd催化甲醛制氢的2倍,是金属Cu催化甲醛制氢的7倍。在加热条件下,磷化钼催化甲醛制氢速率可以成倍地增加。
  • 【期刊】 制备条件对磷化钼加氢脱硫催化活性的影响

    刊名:燃料化学学报 作者:龚树文 ; 张达 ; 邢生凯 ; 刘丽君 ; 李考真 ; 崔庆新 关键词:磷化钼 ; 加氢脱硫 ; 催化剂 机构:聊城大学化学化工学院 ; 聊城大学化学化工学院 年份:2009
    摘要:采用程序升温还原方法制得磷化钼(MoP)催化剂,在常压连续微型化反应装置中,以噻吩为模型化合物,对催化剂的加氢脱硫活性进行评价。考察了还原温度、磷钼摩尔比、不同磷源等制备条件对MoP催化活性的影响。实验结果表明,在MoP生成温度区间内,随着还原温度的升高,催化剂活性降低;磷钼摩尔比为1∶1时,噻吩转化率最高,而磷钼摩尔比为1∶2和2∶1时制备催化剂的催化活性相当;采用磷酸二氢铵、磷酸铵以及磷酸为磷源,均可制得磷化钼,而以磷酸二氢铵为磷源时制备磷化钼催化剂的活性最佳。在噻吩加氢脱硫反应条件下反应后,不同磷源制备的磷化钼整体物相均没有发生变化。
  • 【专利】 一种用于碱性电催化析氢的磷化钼/碳复合纳米材料

    作者:刘碧桃 ; 陈文波 ; 姚昱岑 ; 彭玲玲 ; 韩涛 ; 李晨 ; 马秀玲 ; 向敏 年份:2018
    摘要:一种用于碱性电催化析氢的磷化钼/碳复合纳米材料,纳米线中具有排列规则的贯通孔洞,孔洞沿着一个方向平行排列,孔直径为0.8‑1nm,纳米线表面有包裹一层均匀的碳层,碳层厚度为3‑4nm。本发明整个实验过程简单,操作方便,易实现产物的大规模生产,所得的产品具有规则的0.8‑1nm贯通孔,表面有2‑4nm厚的碳层,利于H2的扩散;表面的碳层有利于电荷的传输,对电催化析氢具有很好的催化效果,其在碱性溶液中表现出良好的析氢性能,电催化析氢起始电压为26mVvsRHE,过电位为78mV时电流密度就能达到10mA/cm2,产品为稳定性好,在120mV的恒电压下,电流密度14小时内降低不超过1%,且贯通孔结构稳定,没有坍塌,导电性好,易回收,在能源开发和储存方面具有广阔的应用前景。
  • 【期刊】 磷含量对负载型磷化钼催化剂性能的影响

    刊名:石油炼制与化工 作者:孙艳茹 ; 李凤艳 ; 李庆杰 ; 孙桂大 关键词:磷化钼 ; 催化剂 ; 加氢脱硫 ; 加氢脱氮 机构:北京化工大学 ; 北京化工大学 ; 北京石油化工学院 年份:2008
    摘要:以γ-Al_2O_3为载体,采用程序升温还原法合成了不同 P 含量的负载型磷化钼催化剂,并对所合成的催化剂进行了 XRD,BET,NH_3-TPD,TG 表征。在反应压力3MPa、反应温度370℃的条件下,以噻吩、吡啶、环己烯的混合物为模型化合物,通过高压微反装置对催化剂的加氢活性进行了测定。结果表明,P 的加入对催化剂的活性组分分散、表面酸性及表面酸量有一定的影响,适量P的加入可以提高 MoP/γ-Al_2O_3的加氢活性,P 质量分数为1.4%时,P-MoP/γ-Al_2O_3催化剂对噻吩、环己烯和吡啶的转化率分别为74.04%,88.50%,79.04%。
  • 【期刊】 磷化镍和磷化钼催化剂的原位XRD研究

    刊名:石油学报(石油加工) 作者:曲本连 ; 柴永明 ; 相春娥 ; 张景成 ; 刘晨光 关键词:磷化钼 ; 磷化镍 ; 原位XRD ; TPR ; HDS ; HDN 机构:中国石油大学CNPC催化重点实验室 ; 中国石油大学CNPC催化重点实验室 ; 中国石油大学重质油国家重点实验室 年份:2009
    摘要:采用共浸渍法制备了SiO2负载型和非负载型磷化镍和磷化钼催化剂前驱体,再以程序升温原位还原法制备了催化剂,并采用原位XRD和TPR技术研究了催化剂的活性相转化过程。以二苯并噻吩(DBT)和喹啉(Q)为模型化合物,考察了Ni2P/SiO2和MoP/SiO2催化剂的加氢脱硫和加氢脱氮活性。由表征结果可以推测,Ni的磷化物的生成过程为:(1)Ni2P2O7→Ni;(2)P前驱体还原,并与Ni生成Ni12P5;(3)Ni12P5进一步还原生成Ni2P。Mo的磷化物的生成过程为:(1)MoO3→MoO2;(2)MoO2→Mo;(3)P前驱体还原,并与Mo进一步生成MoP。Ni2P/SiO2和非负载型Ni2P催化剂的晶相变化规律基本相似;而MoP/SiO2催化剂在700℃时,只发生相转变的趋势,并无晶体生成。在压力2 MPa、体积空速3 h-1、氢/液体积比300的条件下,以二苯并噻吩(DBT)和喹啉(Q)模型化合物为原料时,Ni2P/SiO2催化剂的加氢脱硫和脱氮活性远高于MoP/SiO2催化剂。
  • 【期刊】 MCM-41作载体制备磷化钼加氢脱硫催化剂

    刊名:石油炼制与化工 作者:解建国 ; 王安杰 ; 李翔 ; 胡永康 关键词:磷化钼 ; 加氢脱硫 ; 催化剂 ; 制备 ; pH值 机构:大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 辽宁省级高校石油化工技术与装备重点实验室 ; 辽宁省级高校石油化工技术与装备重点实验室 ; 辽宁省级高校石油化工技术与装备重点实验室 年份:2007
    摘要:通过原位还原方法制备了MCM-41担载的MoP催化剂并用TPR和XRD方法对其进行了表征。选用二苯并噻吩(DBT)作模型化合物,考察了催化剂的加氢脱硫(HDS)反应活性和产物分布。结果表明,MoP/MCM-41催化剂的HDS反应活性明显高于MoP/Al2O3催化剂,从加氢脱硫产物分布看,DBT在MoP/Al2O3催化剂上主要通过直接脱硫路径脱硫,而在MoP/MCM-41催化剂上,直接脱硫和预加氢脱硫路径都发挥了重要作用。由中性和碱性浸渍液制备催化剂的HDS活性相当,高于用酸性浸渍液制备的催化剂。
  • 【专利】 一种还原三氧化钼前体制备磷化钼的新方法

    作者:李伟 ; 关庆鑫 ; 张明慧 年份:2009
    摘要:本发明提出一种利用次磷酸盐热分解产生的磷化氢还原三氧化钼前体来制备磷化钼(MoP)的新方法。 该方法采用钼酸铵为钼源焙烧后得到三氧化钼,将所得三氧化钼浸渍次磷酸盐溶液后得到前体,通过对前 体进行简单的低温热处理来合成负载型和非负载型磷化钼。本发明的特点在于所采用的工艺简单,磷化钼 制备温度低,生产周期短,制备过程中不需要使用流动的保护气体,不需要程序升温等复杂的步骤,仅需 常压下简单的热处理。所用原料价格便宜、安全,所需设备成本低。该类催化剂因其良好的HDS和HDN 活性,可广泛用于油品的加氢处理。
  • 【期刊】 负载型磷化钼催化剂的制备及其加氢脱氮活性研究

    刊名:石化技术与应用 作者:施岩 ; 李剑 关键词:磷化钼 ; 复合载体 ; 催化剂 ; 加氢脱氮 ; 溶胶-凝胶法 ; 原位还原 机构:辽宁石油化工大学 ; 辽宁石油化工大学 ; 中国石油抚顺石化公司 年份:2010
    摘要:采用溶胶-凝胶法制备出三元复合载体TiO2-ZrO2-SiO2并负载磷化钼,以其为载体原位还原制备出加氢脱氮催化剂MoP/TiO2-ZrO2-SiO2。以喹啉为模型化合物,考察了三元复合载体TiO2-ZrO2-SiO2中Ti/Zr/Si的不同配比和还原条件对催化剂加氢脱氮性能的影响。结果表明,n(Ti)/n(Zr)/n(Si)为6∶1∶10的复合载体其比表面积和孔结构最为理想,在升温速率为2℃/min,还原H2流速为60 mL/min,还原压力为0.5 MPa,还原终温为600℃的最佳还原条件下,其加氢脱氮率达97.85%。
  • 【期刊】 负载型磷化钼加氢精制催化剂制备的研究

    刊名:燃料化学学报 作者:李庆杰 ; 赵志芳 ; 李凤艳 ; 赵天波 ; 邹德强 ; 孙桂大 ; 李翠清 关键词:磷化钼 ; 催化剂 ; 加氢精制 ; 加氢脱硫 ; 加氢脱氮 机构:北京石油化工学院应用化学系 ; 北京石油化工学院应用化学系 ; 北京石油化工学院应用化学系 ; 北京石油化工学院应用化学系 ; 北京石油化工学院应用化学系 ; 北京石油化工学院应用化学系 ; 北京石油化工学院应用化学系 ; 北京石油化工学院应用化学系 年份:2006
    摘要:A series of MoP/γ-Al_2O_3 catalysts with MoP loadings of 5%~20% were prepared by direct reduction of the corresponding molybdenum phosphate precursors.Different preparation methods were considered to 20% MoP/γ-Al_2O_3.The catalysts prepared were characterized by XRD and TG-DTG.The catalytic activity was tested in a continuous flow type microreactor at 340℃,370℃and 3.0MPa.A liquid containing thiophene,pyridine,cyclohexene was used as the model compounds.The results indicate that the active species of supported catalysts are dispersed well on the surface of the supporters,the weight loss of supported catalysts in TG-DTG analysis occurs earlier than unsupported ones.It is found that supported MoP is much more active than unsupported ones and it could maintain higher HYD conversions without loss of HDN activity.The 13% of MoP loading catalyst was most active,the conversion of pyridine,thiophene and cyclehexene could reach 99.15%,98.23% and 100% respectively.The preparation method that γ-Al_2O_3 was added in at the same time is better than other methods.
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