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  • 【期刊】 以全硅MCM-41为载体制备W系深度加氢脱硫催化剂

    刊名:石油学报(石油加工) 作者:王安杰 ; 李翔 ; 韩涤非 ; 王瑶 ; 胡永康 关键词:深度加氢脱硫 ; 全硅MCM41 ; NiW ; CoW ; 柴油 机构:大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 抚顺石油化工研究院 年份:2001
    摘要:用全硅MCM 41担载Ni W和Co W制备了深度加氢脱硫催化剂 ,并在中压固定床反应器上分别考察了对二苯并噻吩 (DBT)和高硫直馏柴油的加氢脱硫性能。结果表明 ,全硅MCM 41担载制成的W系催化剂表现出很高的加氢脱硫活性 ,其中Ni W /MCM 41活性高于Co W /MCM 41,但两类催化剂的最佳Ni(Co) /W原子比均为 0 75。从加氢脱硫产物分布看 ,两类催化剂的脱硫反应路径不同 ,在Co W /MCM 41上主要通过氢解脱硫 ,而在Ni W /MCM 41上则是通过氢解以及先经芳环加氢后脱硫的两条路径来进行。对Ni W /MCM 41来说 ,加氢活性随温度升高而升高。
  • 【期刊】 柴油深度加氢脱硫催化剂载体全硅MCM-41的合成

    刊名:大连理工大学学报 作者:王安杰 ; 王瑶 ; 陈永英 ; 匡国柱 ; 姚平经 ; 加部利明 关键词:合成/MCM-41 ; 加氢脱硫催化剂 机构:大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 东京农工大学工学部应用化学科 年份:2001
    摘要:考察了水热合成反应条件对全硅 MCM-4 1结构、结晶度的影响和产物的热稳定性 .研究发现 :改变合成母液的 p H会改变 MCM-4 1的孔径大小 ;在无氧条件下高温处理的最佳温度为 6 0 0℃左右 ;所合成的全硅 MCM-4 1具有很高的比表面积、均匀的孔径和较好的热稳定性 ,可用做制备加氢脱硫催化剂的载体 .
  • 【期刊】 Ni-W/Si-MCM-41加氢脱硫催化剂中Ni的助剂作用

    刊名:石油学报(石油加工) 作者:王安杰 ; 李翔 ; 孙仲超 ; 李矗 ; 胡永康 关键词:深度加氢脱硫 ; Si-MCM-41 ; Ni-W/Si-MCM-41催化剂 ; 动力学 ; 二苯并噻吩(DBT 机构:大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 辽宁省高校石油化工技术与装备重点实验室 ; 辽宁省高校石油化工技术与装备重点实验室 ; 辽宁省高校石油化工技术与装备重点实验室 ; 辽宁大连116012中国石油化工股份有限公司抚顺石油化工研究院 年份:2005
    摘要:在中压固定床反应器上,以含质量分数0.2%~0.8%二苯并噻吩(DBT)的十氢萘溶液为模型化合物,考察了Ni-W/Si-MCM-41催化下的加氢脱硫反应(HDS)动力学。结果表明,HDS反应的表观活化能(EHDS)和氢解反应的表观活化能(EHYG)在Ni/W摩尔比为0.75时最小,而加氢反应的表观活化能(EHYD)则随Ni/W摩尔比的增加单调降低,表明在Ni-W/Si-MCM-41催化剂上加氢和氢解的活性中心不同。紫外/可见漫反射光谱(UV-Vis)和程序升温还原技术(TPR)表征的结果表明,Ni-W/Si-MCM-41的加氢活性中心可能与催化剂表面八面体配位的Ni物种有关,而氢解活性则与NiO-WO3混合物种的还原性能有一定对应关系。
  • 【期刊】 中间馏分油型加氢裂化催化剂用沸石的研究

    刊名:石油炼制与化工 作者:王安杰 ; 尹泽群 ; 童广明 ; 胡永康 关键词:Y沸石 ; 催化剂 ; 加氢裂化 ; 中间馏分油 机构:大连理工大学化工学院 ; 大连理工大学化工学院 ; 大连理工大学化工学院 ; 抚顺石油化工研究院 ; 抚顺石油化工研究院 ; 辽宁省大连市 ; 抚顺石油化工研究院 ; 辽宁省大连市 年份:2003
    摘要:通过水热处理法制备了3个不同脱铝深度的改性Y沸石,再经浸渍法制成中间馏分油型加氢裂化催化剂,在200mL小型加氢裂化装置上进行了催化性能评价。试验结果表明,除了沸石的酸性外,其孔结构和比表面积对催化剂的活性、中间馏分油选择性和液体收率都有很大的影响,为最大幅度提高催化剂的中间馏分油选择性并保持较好活性,要求沸石具有较低的酸量、较高的比表面积和较多的二次孔及适量的L酸量。
  • 【期刊】 Na~+、K~+离子交换对Co-Mo/MCM-41加氢脱硫催化剂的影响

    刊名:石油学报(石油加工) 作者:王安杰 ; 李翔 ; 张生 ; 鲁墨弘 ; 胡永康 关键词:加氢脱硫 ; MCM-41 ; Co-Mo ; 碱金属 ; 离子交换 机构:大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 辽宁省高校石油化工技术与装备重点实验室 ; 辽宁省高校石油化工技术与装备重点实验室 ; 辽宁省高校石油化工技术与装备重点实验室 ; 中国石化抚顺石油化工研究院 年份:2006
    摘要:用偏硅酸钠和正硅酸乙酯作硅源制备了MCM-41(分别记作MCM-41(S)和MCM-41(T))分子筛,并用Na2C2O4和K2C2O4对MCM-41(S)进行了碱金属离子交换改性。以质量分数0.8%的二苯并噻吩(DBT)的十氢萘溶液为模型化合物,考察了不同MCM-41担载的Co-Mo硫化物催化剂对DBT的加氢脱硫反应性能。结果表明,MCM-41担载的Co-Mo催化剂加氢活性较低,DBT主要通过直接脱硫反应路径脱硫。其活性顺序为:Co-Mo/MCM-41(T)>Co-Mo/MCM-41(S)>Co-Mo/MCM-41(K)>Co-Mo/MCM-41(Na)。UV-Vis结果表明,部分Co与MCM-41(S)中少量Al发生相互作用,生成了CoAl2O4,是造成Co-Mo/MCM-41(S)活性降低的重要因素。而在Co-Mo/MCM-41(K)和Co-Mo/MCM-41(Na)中,除CoAl2O4物种之外,碱金属的引入还促进了Co3O4物种的形成,使其活性进一步降低。
  • 【期刊】 空气催化氧化二苯并噻吩的研究

    刊名:精细化工 作者:王安杰 ; 常杰 ; 刘靖 ; 李翔 ; 倪晓磊 ; 胡永康 关键词:二苯并噻吩 ; 氧化 ; 空气 ; 有机过氧化物 机构:大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 大连理工大学辽宁省石油化工技术与装备重点实验室 年份:2009
    摘要:以十氢萘、正辛烷、甲苯作为柴油中环烷烃、直链烷烃、芳香烃组分的代表为溶剂,分别研究了二苯并噻吩(DBT)在各溶剂中的氧化反应。以空气为氧化剂,过氧化苯甲酰(BPO)为引发剂,引发DBT溶液的溶剂分子发生自氧化反应,生成相应的有机过氧化物,用碘量滴定法测定有机过氧化物的生成;在催化剂Ti-MCM-41存在下,用原位生成的有机过氧化物将DBT氧化为二苯并噻吩砜。考察了Ti-MCM-41中钛硅摩尔比、引发剂用量、反应温度和不同溶剂对反应的影响:当n(Ti)/n(S i)=0.02,ρ(引发剂)=6 g/L,70℃,DBT转化率最高,在以十氢萘和正辛烷为溶剂时,二苯并噻吩的转化率均可达100%;在以甲苯为溶剂时,二苯并噻吩的转化率为83%。由于柴油中含有直链烷烃和环烷烃,所以采用该方法有望达到深度脱硫的目的。
  • 【期刊】 哌啶对Mo/MCM-41催化剂上二苯并噻吩加氢脱硫反应的影响

    刊名:石油炼制与化工 作者:王安杰 ; 王瑶 ; 阮立峰 ; 鲁墨弘 关键词:哌啶 ; 加氢脱硫 ; 二苯并噻吩 ; 催化剂 ; 活性 ; 动力学 ; 实验室实验 机构:大连理工大学精细化工国家重点试验室 ; 大连理工大学精细化工国家重点试验室 ; 大连理工大学精细化工国家重点试验室 ; 大连理工大学精细化工国家重点试验室 ; 大连理工大学精细化工国家重点试验室 年份:2004
    摘要:在固定床反应器上考察了哌啶对二苯并噻吩(DBT)的加氢脱硫(HDS)反应活性及反应路径的影响。反应所用催化剂为MCM-41分子筛担载的Co-Mo或Ni-Mo硫化物,MoO3的负载量为20%,Co(Ni)与Mo的摩尔比为0.75。反应前,催化剂用10% H2S和90% H2的混合气进行硫化,硫化温度为400℃,硫化时间为3 h。HDS反应压力为5.0 MPa,温度为260-340℃,催化剂用量为0.2 g。反应原料为含哌啶和DBT分别为0-0.3%和0.8%的十氢萘溶液,液时空速为27 h-1。研究结果表明,无论是在Co-Mo/MCM-41 催化剂上还是在Ni-Mo/MCM-41催化剂上进行DBT的HDS反应,少量哌啶的存在都会大幅度降低催化剂的活性。由DBT的HDS反应产物的选择性分析发现,哌啶对HDS的抑制作用主要体现在对加氢反应路径的毒害作用。随着反应温度的升高,哌啶的加氢脱氮活性提高,HDS的反应活性接近于原料中没有哌啶时的活性,说明哌啶的毒害作用可能是因为它与含硫化合物竞争吸附而低温下加氢脱氮活性较低所致。
  • 【期刊】 SiO_2负载铬基催化剂催化四氢萘合成α-四氢萘酮

    刊名:工业催化 作者:王安杰 ; 焦朋府 ; 李翔 关键词:催化化学 ; 四氢萘氧化 ; α-四氢萘酮 ; 铬基催化剂 机构:大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 辽宁省高校石油化工技术与装备重点实验室 年份:2009
    摘要:以硝酸铬或重铬酸钾为Cr源,采用浸溃法制备了SiO2负载的Cr基催化剂[Cr(Ⅲ)/SiO2和Cr(Ⅵ)/SiO2],并用共浸溃法制备了K2O改性的Cr(Ⅲ)/SiO2催化剂[K-Cr(Ⅲ)/SiO2]。分别以叔丁基过氧化氢和O2作氧化剂,考察了三种催化剂催化四氢萘合成α-四氢萘酮的反应性能。结果表明,以叔丁基过氧化氢作氧化剂时,Cr(Ⅲ)/SiO2表现出最高的反应活性和选择性,K-Cr(Ⅲ)/SiO2与Cr(Ⅵ)/SiO2活性相近。紫外可见漫反射光谱表征结果表明,Cr(Ⅲ)/SiO2具有最高的低价Cr物种(Cr[L])和高价Cr物种(Cr[H])比例,K2O的引入抑制了Cr[L]物种的生成。推测以叔丁基过氧化氢作氧化剂时,四氢萘氧化生成α-四氢萘醇是反应速率控制步骤,Cr[L]物种可能是催化该反应的活性中心。以O2作氧化剂时,Cr(Ⅲ)/SiO2与Cr(Ⅵ)/SiO2催化剂性能相近,说明O2在相界面传质和(或)在催化剂表面吸附可能是反应的控制步骤。
  • 【期刊】 化学反应工程教学难点和教学方法体会

    刊名:广州化工 作者:王安杰 ; 李翔 ; 陈永英 关键词:化学反应工程 ; 教学方法 ; 综合性 ; 难点 ; 经验 机构:大连理工大学化工学院 ; 大连理工大学化工学院 年份:2015
    摘要:化学反应工程兼具理论性和工程性,是一门重要的专业基础课。在本科教学基础上,结合对硕士研究生的调研,发现化学反应工程与数学等基础课程、与化工原理和物理化学等专业基础课程,与各专业课程以及与工程实践的高度综合可能是一个重要的教学难点,在此基础上有针对性地对开展了教改探索并总结了教学经验。反应工程的高度综合性使得它在化工类本科教学体系中起到桥梁作用。充分挥该课程这一特点,对化工类人才培养具有重要意义。
  • 【期刊】 理想反应器的时空特性和内在联系

    刊名:《大学化学》 作者:王安杰 ; 李翔 ; 陈永英 关键词:理想反应器 ; 时空特性 ; 内在联系 ; 循环操作平推流反应器 ; 停留时间分布 机构:大连理工大学化工学院 ; 大连理工大学化工学院 年份:2016
    摘要:以理想反应器时间和空间特性为出发点,探讨了间歇操作釜式反应器(BR)、平推流反应器(PFR)和全混流反应器(CSTR)等理想反应器之间的内在联系,推导了循环操作PFR反应器的停留时间分布函数,分析了多段串联全混流反应器和循环操作PFR反应器在各理想反应器之间的桥梁和纽带作用。在此基础上,简要归纳了各理想反应器之间的联系。
  • 【期刊】 以MCM-41为载体担载Ni-Mo硫化物制备柴油深度加氢脱硫催化剂

    刊名:石油学报(石油加工) 作者:王安杰 ; 王瑶 ; 陈永英 ; 李翔 ; 姚平经 关键词:MCM-41 ; 加氢脱硫催化剂 ; Ni-Mo 机构:大连理工大学 ; 大连理工大学 ; 精细化工国家重点实验室 年份:2003
    摘要:用全硅MCM-41担载Ni-Mo双金属活性组分制备了高活性加氢脱硫催化剂,并考察了其对二苯并噻吩(DBT)、4-甲基二苯并噻吩(4-MDBT)、4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)和高硫直馏柴油加氢脱硫反应的活性.结果表明,所研制的催化剂对DBT、4-MDBT、4,6-DMDBT和高硫直馏柴油(wS=2.83%)均具有很高的加氢脱硫活性.该系列催化剂的最佳Ni/Mo原子比为0.75,高于以γ-Al2O3作载体的传统Ni-Mo催化剂的最佳原子比.在DBT的加氢脱硫反应中,双组分催化剂低温下(<300℃)生成环己烷基苯(CHB)的选择性高于联苯(BP),与MoO3/MCM-41的产物分布不同.随着温度的升高,CHB的选择性显著下降,而生成苯和环己烷的选择性显著提高,说明裂解产物主要由CHB分解而得.由TPR谱图可知,Mo和Ni活性组分在表面存在相互作用,从而使得氢耗特征温度发生变化.在Ni/Mo原子比为0.75时,TPR谱上出现4个特征峰,说明Mo和Ni的配伍性和协同作用对于提高催化剂活性很重要.
  • 【期刊】 以MCM-14为载体担载Ni-Mo硫化物制备柴油深度加氢脱硫催化剂

    刊名:石油学报(石油加工) 作者:王安杰 ; 王瑶 ; 陈永英 ; 李翔 ; 姚平经 关键词:MCM-41 ; 加氢脱硫催化剂 ; Ni-Mo 机构:大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 大连理工大学精细化工国家重点实验室 年份:2003
    摘要:用全硅MCM-41担载Ni-Mo双金属活性组分制备了高活性加氢脱硫催化剂,并考察了其对二苯并噻吩(DBT)、4-甲基二苯并噻吩(4-MDBT)、4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)和高硫直馏柴油加氢脱硫反应的活性。结果表明,所研制的催化剂对DBT、4-MDBT、4,6-DMDBT和高硫直馏柴油(w_S=2.83%)均具有很高的加氢脱硫活性。该系列催化剂的最佳Ni/Mo原子比为0.75,高于以γ-Al_2O_3作载体的传统Ni-Mo催化剂的最佳原子比。在DBT的加氢脱硫反应中,双组分催化剂低温下(<300℃)生成环己烷基苯(CHB)的选择性高于联苯(BP),与MoO_3/MCM-41的产物分布不同。随着温度的升高,CHB的选择性显著下降,而生成苯和环己烷的选择性显著提高,说明裂解产物主要由CHB分解而得。由TPR谱图可知,Mo和Ni活性组分在表面存在相互作用,从而使得氢耗特征温度发生变化。在Ni/Mo原子比为0.75时,TPR谱上出现4个特征峰,说明Mo和Ni的配伍性和协同作用对于提高催化剂活性很重要。
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