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  • 【期刊】 减四线油加氢脱硫、脱氮动力学研究

    刊名:石油炼制与化工 作者:刘根发 ; 周晓龙 ; 方岩雄 ; 宋月芹 关键词:加氢脱硫 ; 减四线油 ; 加氢脱氮 ; 动力学模型 机构:华东理工大学化工学院石油加工系 ; 华东理工大学化工学院石油加工系 ; 广东工业大学轻工化工学院 年份:2015
    摘要:在小型滴流床加氢装置上,采用工业NiMo/Al2O3加氢精制催化剂(FF-46),在压力6~15MPa、温度608.15~638.15K、体积空速0.75~2.00h-1、氢油体积比600的条件下,对中国石化茂名分公司的减四线油进行加氢脱硫、脱氮动力学研究,建立了减四线油加氢脱硫、脱氮反应的动力学模型。通过Levenberg-Marquardt法和通用全局优化法拟合出各动力学参数。结果表明,减四线油加氢脱硫和加氢脱氮的反应级数分别为1.4和1.7,表观活化能分别为74.60kJ/mol和72.90kJ/mol,所建立的模型能够很好地预测产品中的硫和氮含量。
  • 【论文】 MoS_2基催化剂选择性加氢和加氢脱硫研究

    作者:韩文鹏 关键词:加氢脱硫 ; MoS_2基催化剂 ; 二苯并噻吩 ; 选择性加氢 ; 芳香硝基化合物 机构:上海大学 ; 上海大学 年份:2017
    摘要:加氢脱硫(HDS)是石油炼制和煤焦油加工的重要手段,主要目的是脱除油品中的含硫杂质,减少环境污染和提高油品质量。同时加氢脱硫是一个多反应过程,涉及到加氢脱氮、加氢脱氧、加氢脱金属、芳烃和烯烃饱和等,因此这一过程也被称为加氢精制。近年来,环境法规对于油品中硫含量限制越来越严格,在最新的国V标准中,对汽油中烯烃和芳烃的含量也进行了更严格的限制,而柴油中的多环芳烃含量需要进一步减少。目前油品加工不仅要解决超深度脱硫的问题,同时又要保证油品质量,满足其它强制指标的要求。因此对催化剂的设计制备提出更苛刻的要求。对于汽油脱硫催化剂,在深度脱硫的同时不应造成辛烷值的明显降低。常用的方法有两个:一是避免高辛烷值的芳烃和烯烃过度加氢,这就需要提高催化剂的选择性加氢能力;另一方面可以通过异构化来恢复辛烷值,这需要将脱硫和异构反应进行适当耦合。对于柴油脱硫,要求深度脱硫的同时促进多环芳烃的加氢,以提高十六烷值,因此需要同时提高催化剂的加氢能力。MoS_2基HDS催化剂是目前炼油行业最常用的催化剂,一般通过加入Co或Ni助剂来提高反应性能。近年来,通过加入配合物来制备HDS催化剂,使得催化活性和选择性有了比较大的改进。为了揭示配合物的作用,本研究选择了四种具有不同配位基团的双齿配位分子,乙二胺(EN)、乙醇胺(EA)、乙二醇(EG)和丙二酸(MA),利用它们对CoMo/γ-Al_2O_3催化剂进行了改性,通过表征和比较对二苯并噻吩(DBT)加氢和脱硫性能的影响,阐明了配位基团对于催化剂活性结构形成的关键作用。此外,研究了MoS_2基催化剂对芳香硝基化合物的加氢选择性,制备出性能优异的Ni-MoS_2/γ-Al_2O_3选择性加氢催化剂。通过以上研究,得到的主要结论有以下几点:(1)与对照焙烧的CoMo催化剂相比,采用分步浸渍法,不经焙烧制备出四种配合物改性的CoMo/γ-Al_2O_3催化剂,其加氢脱硫活性有不同程度提高,其活性顺序为CoMo(EN)>CoMo(EA)>CoMo(EG)≈CoMo(MA)>CoMo。反应以直接脱硫路径为主,随反应温度升高,加氢路径的占比增加,加入配合物后可以促进加氢路径脱硫,通过评价结果可知,CoMo(EN)催化剂具有最高的加氢活性。(2)采用一系列表征手段,研究了配位基团对催化剂的结构和性质的调控,结果表明,-NH_2与Co~(2+)有强络合作用,-COOH主要是静电作用,而-OH与钴离子几乎没有相互作用。配位基团和Co~(2+)的相互作用,与HDS活性直接相关。配合物与Co~(2+)的结合可以有效生成Co-Mo-S活性相,且配合物碳化减弱载体与活性相的相互作用,有利于生成有更高本征活性的II型活性相。(3)以对硝基苯乙烯选择性加氢为模型反应,采用等体积浸渍法,加入不同助剂经焙烧制备助剂改性的(Co、Fe)NiMo/γ-Al_2O_3催化剂,在相同硫化和反应条件下,研究了助剂对催化剂选择性加氢性能的影响,结果表明,NiMoS_2/γ-Al_2O_3催化剂具有最好的选择性加氢性能,并且Ni与Mo间的协同作用促进了反应的进行。(4)为了研究Ni MoS_2/γ-Al_2O_3催化剂的适用性,对一系列芳香硝基化合物进行评价,结果表明,Ni MoS_2/γ-Al_2O_3催化剂具有很好的催化加氢活性、选择性和稳定性,结合表征手段对其催化机理进行了大胆推测与讨论,很大程度上拓展了MoS_2基催化剂的应用范围。
  • 【期刊】 RSDS-Ⅲ催化汽油全馏分加氢脱硫技术的应用

    刊名:《石油与天然气化工》 作者:于长青 ; 孙宜彬 关键词:加氢脱硫 ; 催化汽油 ; 辛烷值 机构:中国石油化工股份有限公司广州分公司 ; 中国石油化工股份有限公司广州分公司 年份:2018
    摘要:中国石油化工股份有限公司广州分公司60×104t/a柴油加氢装置通过增加循环氢脱硫系统改造,利用RSDS-Ⅲ全馏分加氢技术进行催化汽油脱硫生产国Ⅴ汽油调和组分。结果表明,精制汽油中硫质量分数在13.0g/g以内,辛烷值损失为1.5~2.0个单位,可以满足检修期间生产国Ⅴ汽油的要求。
  • 【期刊】 催化柴油管式液相加氢脱硫数值模拟

    刊名:计算机与应用化学 作者:刘宁强 ; 李华 ; 曾志煜 ; 邹滢 ; 王基铭 关键词:催化柴油 ; 管式液相加氢 ; 脱硫 ; 计算流体力学(CFD) 机构:华东理工大学石油加工研究所 ; 华东理工大学石油加工研究所 年份:2015
    摘要:采用计算流体力学(CFD)软件FLUENT,以用户自定义函数(UDF)添加化学反应和反应热,对实验室带有陶瓷膜管分散器的催化柴油管式液相加氢脱硫反应器进行模拟计算,得出反应床层不同部位的硫化物含量分布和温度分布状况。从反应床层的入口到出口,催化柴油的硫化物含量逐渐下降,且下降速度趋缓。在压力6.5 MPa、混氢量0.84%(m)、空速2 h~(-1)、进口温度633 K的条件下,位于床层高度0.15 m处出现最高温度点643.8 K,径向温差最大2.1 K,表明催化柴油管式液相加氢脱硫反应器催化剂装填合适的高径比为4~6。工艺条件的模拟结果表明:随着进口温度上升、混氢量增加、空速减小脱硫率提高,与实验数据吻合程度较好,说明模拟研究过程中采用的模型和控制方程准确性较高。
  • 【期刊】 共沉淀法制备加氢脱硫催化剂机理及应用

    刊名:炼油与化工 作者:韩志波 ; 马宝利 ; 刘茉 关键词:加氢脱硫 ; 共沉淀法 ; 负载型催化剂 ; 非负载型催化剂 机构:中国石油大庆化工研究中心 ; 中国石油大庆化工研究中心 ; 中国石油大庆石化公司机械厂 年份:2019
    摘要:介绍了共沉淀法制备加氢脱硫催化剂机理及其在负载型催化剂和非负载型催化剂中的研究与应用。非负载型催化剂具有良好的分散性、稳定性和催化活性可持续反应时间较长的特点,展望了共沉淀法制备加氢脱硫催化剂的应用前景。
  • 【期刊】 ZSM-5催化剂加氢脱硫及烯烃芳构化反应研究

    刊名:石油炼制与化工 作者:孔飞飞 ; 王海彦 ; 项洪涛 ; 刘冬梅 关键词:加氢脱硫 ; 脱硫率 ; 芳构化 ; Na2CO3/TPAOH混合碱 机构:辽宁石油化工大学石油化工学院 ; 辽宁石油化工大学石油化工学院 ; 中国石油抚顺石化公司石油三厂 年份:2016
    摘要:采用Na_2CO_3溶液以及Na_2CO_3/TPAOH(四丙基氢氧化铵)混合碱溶液对不同硅铝比的ZSM-5分子筛进行处理,用XRD,BET,NH3-TPD,SEM等方法对碱处理前后的ZSM-5分子筛进行表征。结果表明:Na_2CO_3/TPAOH混合碱处理没有破坏ZSM-5分子筛原晶体形貌,且更利于增加分子筛的比表面积和介孔体积。以FCC汽油为原料,对碱处理后不同硅铝比的ZSM-5分子筛制得的Co-Mo/ZSM-5催化剂进行加氢脱硫及烯烃芳构化性能评价。结果表明,在反应温度为400℃、反应压力为2.5 MPa、氢油体积比为300∶1、反应空速为1.5h-1的条件下,脱硫率为94.2%,芳烃收率为30.82%。
  • 【期刊】 清洁油品升级背景下加氢脱硫技术研究进展

    刊名:化工进展 作者:董立霞 ; 夏步田 ; 罗凯威 ; 赵亮 ; 高金森 ; 郝天臻 关键词:加氢脱硫 ; 清洁汽油 ; 溶剂萃取 ; 烯烃 机构:中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室 ; 中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室 ; 河北精致科技有限公司 年份:2019
    摘要:为满足"史上最严"的国Ⅵ汽油质量标准,发展"低硫、控烯、保辛烷值"的清洁汽油生产新技术成为当前研究热点。当前清洁汽油生产的主流技术是选择性催化加氢脱硫技术,本文首先从催化裂化(FCC)汽油中汽油辛烷值损失与汽油中不同碳数和结构烯烃加氢饱和规律的研究开始,详细分析了当前国Ⅵ升级背景下的加氢脱硫技术发展现状,特别针对提高加氢脱硫催化剂脱硫选择性及辛烷值恢复性能的研究进展进行了综述。基于现有的炼油发展现状及难题,建议了未来清洁油品的发展方向:秉承"分子炼油"理念,进一步完善分子层次的汽油组成认知,不断实现汽油组成中各类烃的精准分离和高效转化,可满足清洁油品的升级需求,还可应对未来油品结构调整。
  • 【论文】 载体对Ni_2P催化剂加氢脱硫性能的影响

    作者:马鲁騉 关键词:加氢脱硫 ; 载体 ; 磷化镍 ; 二苯并噻吩 ; 加氢中间体 机构:大连理工大学 ; 大连理工大学 年份:2018
    摘要:过渡金属磷化物催化剂作为一种新型催化剂,在加氢脱硫(HDS)反应中表现出优异的反应活性和较高的稳定性。本论文分别以SiO_2、大孔Al_2O_3(m-Al_2O_3)以及Ce改性Al_2O_3(Ce-Al_2O_3)为载体,采用程序升温还原(TPR)的方法制备了负载型磷化镍(Ni_2P)催化剂。以二苯并噻吩(DBT)及其加氢中间体四氢-二苯并噻吩(TH-DBT)、六氢-二苯并噻吩(HH-DBT)为模型化合物,研究了三种Ni_2P催化剂的HDS反应过程和反应机理;同时还研究了三种催化剂对真实油品的脱硫性能。通过对比Ni_2P/SiO_2、Ni_2P/m-Al_2O_3和Ni_2P/Ce-Al_2O_3三种催化剂的催化特性,探究载体对催化剂HDS反应性能的影响。在DBT的HDS反应中,Ni_2P/SiO_2表现出高于Ni_2P/m-Al_2O_3和Ni_2P/Ce-Al_2O_3的本征反应活性。DBT都主要通过直接脱硫(DDS)路径进行脱硫。同时Ni_2P/SiO_2催化剂还具有较高的加氢活性,在含硫化合物存在的情况下联苯(BP)和环己烷基苯(CHB)会进一步加氢,分别生成CHB和双环己烷(BCH)。哌啶抑制了Ni_2P/SiO_2催化剂在DBT及其加氢中间体上的HDS反应活性,且对预加氢(HYD)路径的抑制作用更强。在Ni_2P/m-Al_2O_3催化剂上,DBT的HDS反应活性低于Ni_2P/SiO_2催化剂,但对汽油表现出较高的脱硫性能。DBT在Ni_2P/m-Al_2O_3催化剂上也主要通过DDS路径进行脱硫。Ni_2P/m-Al_2O_3催化剂的加氢活性较低,BP和CHB都不会发生进一步加氢反应。哌啶对DBT直接脱硫生成BP和TH-DBT、HH-DBT直接脱硫生成CHB的抑制程度相当;主要抑制了PCHE类化合物的加氢作用和TH-DBT和HH-DBT之间的相互转化。DBT在Ni_2P/Ce-Al_2O_3催化剂上的HDS反应活性高于Ni_2P/m-Al_2O_3催化剂,并且有着较好的加氢/脱氢性能,DBT的反应路径同样以DDS路径为主。在含硫化合物存在的情况下,BP在Ni_2P/Ce-Al_2O_3催化剂上进一步加氢生成CHB,但加氢活性低于Ni_2P/SiO_2催化剂;TH-DBT在Ni_2P/Ce-Al_2O_3催化剂上脱氢生成DBT。哌啶主要抑制了DBT的HYD路径。TH-DBT和HH-DBT在三种负载型Ni_2P催化剂上的HDS反应产物中都检测到了苯基环己烯(PCHE)的三种同分异构体,分别为1-PCHE、3-PCHE和4-PCHE,由此推断DBT和TH-DBT的直接脱硫主要遵循氢解反应机理,而HH-DBT主要通过β-消除反应断裂C–S键。
  • 【期刊】 碱性助剂对加氢脱硫催化剂性质及活性的影响

    刊名:当代化工 作者:孙进 ; 郭蓉 ; 段为宇 ; 刘丽 关键词:加氢脱硫 ; 碱性助剂 ; 烯烃加氢 ; 催化剂 机构:中国石油化工股份有限公司 ; 中国石油化工股份有限公司 ; 抚顺石油化工研究院 年份:2017
    摘要:选择了一种碱性有机盐作为助剂合成加氢脱硫催化剂,通过N2吸附-脱附、XRD、CO2-IR、NH 3-TPD、原位CO-IR和模型化合物加氢及FCC汽油脱硫反应,表征评价了碱性助剂对催化剂性质及反应活性的影响.通过对比发现了由于生成部分微孔导致含助剂催化剂的比表面积有所提高,孔容、孔径有所下降.由于助剂的加入使催化剂具有一定量的碱性吸附位,原位CO-IR表征证实含碱性有机盐助剂催化剂在硫化过程中会更多生成CoMoS相.通过模型化合物加氢反应和工业FCC汽油脱硫反应证实含碱性有机盐助剂催化剂具有一定的加氢异构能力,其在FCC汽油脱硫反应中的选择性更好,更适用于生产高辛烷值汽油.
  • 【期刊】 金属改性硅基介孔材料及其加氢脱硫研究进展

    刊名:化学通报(印刷版) 作者:李美元 ; 白金 ; 杨丽娜 ; 李剑 关键词:加氢脱硫 ; 金属改性 ; 硅基介孔材料 机构:辽宁石油化工大学石油化工学院 ; 辽宁石油化工大学石油化工学院 年份:2017
    摘要:硅基介孔材料具有孔径分布均一、孔道结构独特、比表面积高等优点,其在石油产品加氢脱硫(HDS)催化剂载体中的应用成为近年来研究的热点.但在实际应用过程中硅基介孔材料的耐硫性差、路径选择性低等局限性也逐渐显现出来,针对此类问题,近年来的研究集中在硅基材料的改性工作上.本文综述了近年来金属改性的硅基介孔材料应用于油品加氢脱硫的研究现状,重点讨论了铝、钛、锆等金属的引入对硅基介孔材料基本结构(比表面积、孔容和孔径)、酸性和HDS催化活性的影响.分析总结了经金属改性的硅基介孔材料作为HDS催化剂裁体的优点和不足,并展望了其未来的应用前景.
  • 【期刊】 金属改性硅基介孔材料及其加氢脱硫研究进展

    刊名:化学通报 作者:李美元 ; 白金 ; 杨丽娜 ; 李剑 关键词:加氢脱硫 ; 金属改性 ; 硅基介孔材料 机构:辽宁石油化工大学石油化工学院 ; 辽宁石油化工大学石油化工学院 年份:2017
    摘要:硅基介孔材料具有孔径分布均一、孔道结构独特、比表面积高等优点,其在石油产品加氢脱硫(HDS)催化剂载体中的应用成为近年来研究的热点。但在实际应用过程中硅基介孔材料的耐硫性差、路径选择性低等局限性也逐渐显现出来,针对此类问题,近年来的研究集中在硅基材料的改性工作上。本文综述了近年来金属改性的硅基介孔材料应用于油品加氢脱硫的研究现状,重点讨论了铝、钛、锆等金属的引入对硅基介孔材料基本结构(比表面积、孔容和孔径)、酸性和HDS催化活性的影响。分析总结了经金属改性的硅基介孔材料作为HDS催化剂载体的优点和不足,并展望了其未来的应用前景。
  • 【期刊】 过渡金属磷化物的催化加氢脱硫机理研究进展

    刊名:化学通报(印刷版) 作者:王红梅 ; 白金 ; 杨丽娜 ; 李剑 关键词:加氢脱硫 ; 过渡金属磷化物 ; 反应网络 ; 二苯并噻吩 ; 机理 机构:辽宁石油化工大学化学化工与环境学部化工学院 ; 辽宁石油化工大学化学化工与环境学部化工学院 年份:2017
    摘要:本文综述了含硫化合物在体相、负载以及改性的过渡金属磷化物催化剂上的加氢脱硫机理研究,讨论了催化剂的结构-活性之间的关系,以及不同类型磷化物对含硫化合物在催化剂上的反应路径的影响.同时,一些研究中不同阶段速率常数的计算让我们对反应步骤有了更深入的认识,并对含硫化合物在磷化物催化剂上的反应动力学和反应网络有了进一步了解,为新型磷化物深度加氢脱硫催化剂的开发和应用提供理论基础,具有重要的学术价值和普遍指导意义.
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