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  • 【期刊】 生物油加氢脱氧催化剂研究进展

    刊名:现代化工 作者:徐海升 ; 王博 ; 王豪 关键词:生物油 ; 加氢脱氧 ; 催化剂 机构:西安石油大学化学化工学院 ; 西安石油大学化学化工学院 年份:2017
    摘要:综述了几种生物油加氢脱氧催化剂,包括过渡金属单质为活性组分的催化剂、硫化物催化剂、磷化物催化剂、贵金属催化剂和碳化物催化剂等。其中,贵金属催化剂的催化活性最好,但价格昂贵,不适合工业上大量生产。碳化物催化剂具有与贵金属相似的电子结构和催化活性,并且价格便宜、稳定性好,是生物油加氢脱氧催化剂未来的发展方向之一。
  • 【期刊】 植物油加氢脱氧催化剂的研究进展

    刊名:化工进展 作者:耿国龙 ; 刘林林 ; 侯凯湖 关键词:加氢脱氧 ; 催化剂 ; 生物柴油 ; 植物油 ; 稳定性 机构:河北工业大学化工学院 ; 河北工业大学化工学院 ; 中国天辰工程有限公司 年份:2014
    摘要:综述了近年来植物油加氢脱氧催化剂的研究进展,包括植物油加氢脱氧反应机理、催化剂活性组分和载体的选择与改性、本体型催化剂的开发以及加氢脱氧催化剂的稳定性等研究进展;指出目前存在的主要问题为催化剂的活性低和水热稳定性差,因此开发具有适宜酸性质和孔结构的高活性和良好水热稳定性的加氢脱氧催化剂是今后研究的重点。
  • 【期刊】 高水热稳定性加氢脱氧催化剂的制备

    刊名:石油学报(石油加工) 作者:任亮亮 ; 耿国龙 ; 王东军 ; 侯凯湖 关键词:镁铝尖晶石 ; MoNi/MgAl2O4催化剂 ; 加氢脱氧 ; 水热稳定性 机构:河北工业大学化工学院 ; 河北工业大学化工学院 ; 中国石油石油化工研究院 年份:2016
    摘要:采用共沉淀法制备了具有优异水热稳定性的镁铝尖晶石,以XRD、BET、NH_3-TPD等手段对其进行了表征;以MgAl_2O_4为载体负载活性组分制备了MoNi/MgAl_2O_4加氢脱氧催化剂,并以含体积分数20%小桐子油的正辛烷溶液为原料,采用连续固定床反应装置评价了其加氢脱氧活性和水热稳定性。结果表明,与以γ-Al_2O_3为载体的MoNi/γ-Al_2O_3催化剂相比,以MgAl_2O_4为载体的MoNi/MgAl_2O_4催化剂具有较优异的加氢脱氧活性和水热稳定性,因为在水热环境下,载体γ-Al_2O_3与Mo_xN_iy作用生成活性较低的MoO_2和AlNi_3,而MgAl_2O_4水热前后的性质稳定。对于大分子植物油加氢脱氧反应,载体的酸量和比表面积对MoNi/MgAl2O_4催化剂的加氢脱氧活性影响较小,孔径应是影响催化剂催化活性的主要因素。
  • 【期刊】 生物质油提质加氢脱氧催化剂研究进展

    刊名:大连理工大学学报 作者:王安杰 ; 王瑶 ; 遇治权 ; 董婷 ; 李翔 ; 陈永英 关键词:加氢脱氧催化剂 ; 生物质油 ; 载体 ; 催化剂失活 机构:大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 大连理工大学精细化工国家重点实验室 ; 辽宁省省级高校石油化工技术与装备重点实验室 年份:2016
    摘要:随着化石能源的日益减少,来源于木质纤维素基可再生生物质油越来越受到人们的关注.但是,与石油相比,生物质油含氧量高,导致其能量密度低、黏度高、热和化学稳定性差,因而必须进行脱氧提质才能用作发动机燃料.在生物质油提质方法中,加氢脱氧(HDO)最具应用前景.综述了木质纤维素基生物质油HDO催化剂的研究进展,包括过渡金属硫化物、磷化物、氮化物和碳化物,贵金属,金属-酸双功能催化剂,过渡金属以及非晶态合金等.过渡金属硫化物催化剂用于HDO时,会因S被氧化物或水中O逐步取代而失活;贵金属催化剂虽具有高HDO活性和选择性,但因价格高、资源受限而无法大规模应用;过渡金属氮化物、碳化物和过渡金属催化剂活性较高,但会在HDO中因结焦或氧的嵌入导致催化剂失活;非晶态合金催化剂具有较高HDO活性,但热稳定性较差;过渡金属磷化物的HDO活性高,稳定性好,是一类优良的HDO催化活性相.载体的表面性质和孔结构对其负载的HDO催化剂性能影响较大.碳沉积和结构破坏是HDO催化剂失活的主要原因.
  • 【期刊】 含氧化合物加氢脱氧催化剂研究进展

    刊名:石油学报(石油加工) 作者:桑小义 ; 李会峰 ; 李明丰 ; 李大东 关键词:含氧化合物 ; 加氢脱氧 ; 催化剂 ; 失活 ; 稳定性 机构:中国石化石油化工科学研究院 ; 中国石化石油化工科学研究院 年份:2014
    摘要:随着石油资源储量的减少,生物油作为石油替代能源备受人们的关注。生物油中含有较多的含氧化合物,氧质量分数一般超过30%。因此其热值较低,热稳定性较差,须对其进行加氢精制以脱除其中的氧。加氢脱氧(HDO)是对生物油进行提质的有效途径,反应过程中常用的催化剂为传统的硫化态加氢催化剂或还原态金属催化剂。简单概述了含氧化合物加氢脱氧催化剂的类型、催化剂失活的原因及提高催化剂稳定性的方法,并就未来研究方向和提高催化剂性能的改进措施提出了建议。
  • 【期刊】 Ni-Mo非负载加氢脱氧催化剂的失活与再生

    刊名:精细石油化工 作者:段艳 ; 王欣 ; 陈盛余 ; 左卫元 ; 侯凯湖 关键词:非负载催化剂 ; 加氢脱氧 ; 失活 ; 再生 机构:百色学院) ; 百色学院) ; 石家庄学院化工学院 ; 河北石家庄 ; 河北工业大学化工学院 年份:2017
    摘要:采用溶胶凝胶法制备了非负载Ni-Mo复合氧化催化剂,用TG、N2吸附-脱附、XRD、ICP等手段对催化剂的失活原因进行分析.考察了催化剂催化环丁砜加氢脱氧性能的稳定性以及失活催化剂的再生方法.结果表明:催化剂失活的原因归因于催化剂表面积炭包埋了活性组分和堵塞催化剂的孔道以及催化剂在反应过程中形成了活性相对较低的硫化物.器外氧化、器内氧化、器外还原-氧化、器内还原-氧化四种方法均可使失活催化剂的性能得到不同程度的恢复.
  • 【期刊】 加氢脱氧催化剂性能及失活研究进展

    刊名:天然气化工(C1化学与化工) 作者:王东军 ; 佟华芳 ; 李建忠 ; 何昌洪 ; 贾云刚 ; 何玉莲 ; 王桂芝 关键词:生物燃料 ; 加氢脱氧 ; 催化剂 ; 活性 ; 失活 机构:中国石油天然气股份有限公司石油化工研究院 ; 中国石油天然气股份有限公司石油化工研究院 年份:2013
    摘要:阐述了目前正在研究的硫化型、还原型及少数其他型催化剂的加氢脱氧性能及特点,同时介绍了加氢脱氧催化剂的工业应用现状,重点说明了加氢脱氧催化剂失活原因及相应解决方案,指出了催化剂研发方向是兼顾高活性、耐水热、抗积炭和低成本。
  • 【期刊】 新型类贵金属加氢脱氧催化剂的研究进展

    刊名:精细石油化工 作者:王红梅 ; 李美元 ; 白金 ; 杨丽娜 ; 李剑 ; 楚爽 关键词:加氢脱氧 ; 金属磷化物 ; 载体 机构:辽宁石油化工大学化学化工与环境学部化工学院 ; 辽宁石油化工大学化学化工与环境学部化工学院 年份:2017
    摘要:综述了含氧化合物在金属碳化物/氮化物、金属磷化物催化剂上的加氢脱氧(HDO)催化性能,简述了这几种类型催化剂的HDO机理。其中,金属碳化物/氮化物、金属磷化物活性虽高,但金属碳化物/氮化物与氧物种的强相互作用,容易导致催化剂失活,而金属磷化物催化剂极易与HDO反应中产生的水反应,造成催化剂失活。另外,还介绍了载体在HDO反应过程中的作用,发现载体的酸性对催化剂的HDO性能的影响明显。最后,对今后加氢脱氧技术发展方向进行了展望。
  • 【期刊】 生物燃料加氢脱氧催化剂的研究进展

    刊名:石油化工 作者:王东军 ; 刘红岩 ; 刘玉香 ; 何昌洪 ; 刘春贵 ; 张宝军 关键词:加氢脱氧催化剂 ; 生物燃料 ; 过渡金属氧化物 机构:中国石油石油化工研究院 ; 中国石油石油化工研究院 ; 中国石油大庆石化公司 年份:2012
    摘要:简要阐述了生物燃料中不同含氧物的加氢脱氧机理,重点介绍了近几年国内外在生物燃料加氢脱氧催化剂方面的研究现状及进展,研究主要集中在负载过渡金属氧化物催化剂上,也包括负载贵金属、负载金属碳化物、负载金属氮化物和非负载金属氧化物催化剂。该领域未来研发趋势是低温高活性、高选择性、耐水、抗积碳、稳定的复合载体负载多元金属催化剂的研究。
  • 【论文】 氢等离子体制备磷化镍加氢脱氧催化剂

    作者:郝姣 关键词:低温氢等离子体 ; Ni_3P ; 苯酚 ; 加氢脱氧 机构:大连理工大学 ; 大连理工大学 年份:2018
    摘要:磷化镍催化剂作为一种新型催化材料,近几年在生物油加氢精制领域已被广泛研究,其物相和制备方法对催化剂的性能影响很大。通过优化制备方法,可以有效调控磷化镍的物相、简化制备程序、节约成本,对提高磷化镍的使用性能具有重要意义。本文采用低温氢等离子体还原法(PR)合成了体相和负载型Ni_3P催化剂,通过XRD、N_2-物理吸附、TEM和NH_3-TPD对催化剂进行表征,研究了Ni/P比例、载体的性质和负载量对催化剂结构及在水相和油相(十氢萘)中对生物油模型化合物苯酚加氢脱氧(HDO)性能的影响,并与传统程序升温还原法(TPR)制备的催化剂活性进行了对比。为简化制备程序,研究免焙烧对PR法制备Ni_3P活性相的影响,进而考察其对反应性能的影响。以磷酸盐为磷源,Ni/P摩尔比为3时用PR法可制备出非负载Ni_3P以及不同负载量(5、10和20 wt%)的Ni_3P/SiO_2和Ni_3P/HZSM-5催化剂。研究表明:Ni_3P基催化剂都有较高的催化活性,尤其是负载量为20 wt%的Ni_3P/HZSM-5催化剂在150 ~oC下水相中苯酚转化率已达99.5%。苯酚水相和油相反应后主要产物都为环己醇和环己烷,表明苯酚主要反应路径为先加氢脱氧,油相中苯酚脱氧率高于水相。当Ni_3P/SiO_2和Ni_3P/HZSM-5催化剂负载量相同时,后者的脱氧性能更佳,主要得益于后者酸性较强。PR法和TPR法制备的负载量为20 wt%的Ni_3P/HZSM-5和Ni_3P/SiO_2催化剂活性对比表明,无论在油相还是水相中,PR法制备的催化剂活性都明显高于TPR法制备的催化剂。主要原因是TPR法还原催化剂时温度较高,催化剂容易发生团聚导致分散度较差,而PR法温度较低更有利于Ni_3P活性相的生成和分散。此外,通过对比免焙烧和焙烧处理对PR法制备催化剂结构以及催化剂性能影响可知,焙烧的非负载Ni_3P催化剂性能优于免焙烧的催化剂,原因为免焙烧的催化剂中含有杂质Ni_(12)P_5。对于负载型Ni_3P催化剂,当负载量为20 wt%时,免焙烧的负载型Ni_3P/SiO_2和Ni_3P/HZSM-5催化剂性能分别优于焙烧过的催化剂,且免焙烧的负载型催化剂更易使苯酚发生脱氧反应,主要原因是免焙烧的催化剂颗粒较小,金属组分的分散度更好,所以暴露的活性位更多。所以,直接使用免焙烧PR法制备负载型磷化镍催化剂,既提高反应活性,又简化制备程序、节约成本。
  • 【论文】 加氢脱氧催化剂的制备及其性能的研究

    作者:朱国华 关键词:生物油 ; 加氢脱氧 ; 硫化物 ; 水热合成 ; 失活 机构:湘潭大学 ; 湘潭大学 年份:2017
    摘要:由于化石燃料的消耗和日益严重的环境问题,利用可再生能源替代或补充石油基燃料的重要性越来越显著。生物油,一种可再生的碳资源,可以通过生物质快速热解生成,其包含许多含氧化合物,如酚类,呋喃,酯,醇,酮和醛等,导致其氧含量高并降低了燃烧热值。此外,这些含氧化合物还引起其它一些不利的性质,如高粘度,腐蚀性,与碳烃燃料混溶性差和热不稳定性等。因此,需要一种从生物油中除去氧原子的可行方案,加氢脱氧(HDO)是一种具有吸引力,且有效的技术。硫化物具有较好的催化活性,广泛应用于HDO反应研究。本论文首先采用用一步水热法合成了Co-Mo-S催化剂。随后,以对甲酚和苯并噻吩为模型化合物测试催化剂的活性。当Co/Mo摩尔比为0.3时,催化剂呈现花状并且催化活性达到最高。这归结于催化剂特殊的结构以及CoS_2和MoS_2之间的协同作用。在对甲酚HDO中,直接脱氧(DDO)为主反应,并且甲苯的选择性达到97.5%,这使得H2消耗明显降低。加入少量苯并噻吩后,对甲酚的转化率提高了,这是由于苯并噻吩加氢脱硫(HDS)产生的H2S延缓了催化剂的失活。在同时HDO和HDS反应中,原料在活性中心上发生竞争吸附,这使得甲苯的选择性和脱硫率都比单一组分的反应低。其次,利用葡萄糖水热碳化,采用一步法制备了MoS_2/C复合催化剂,然后用多种不同技术对催化剂进行表征。当在MoS_2中引入碳后增加了比表面积并增大了MoS_2相的MoS_2板的边-角比。这有助于提高对甲酚脱氧率,但是过量的碳覆盖在作为HDO反应的活性位点的MoS_2边缘,导致转化率的下降。水的存在改变MoS_2的表面结构,并且对催化剂的HDO活性和产物分布有很大的影响。在HDO反应过程中,MoS_2边缘发生硫-氧交换,导致S原子的损失和MoS_2相的(002)衍射峰的强度降低。水量的增加,加剧了该现象。该催化剂中碳只作为载体,并没有抑制水的影响。当加入的水为0.2g,即水/酚摩尔比为0.5:1时,在275℃下反应8小时后,甲苯选择性和脱氧率分别增加到91.3%和94.2%。
  • 【期刊】 生物油中酚类化合物加氢脱氧催化剂研究进展

    刊名:催化学报 作者:王威燕 ; 张小哲 ; 杨运泉 ; 杨彦松 ; 彭会左 ; 刘文英 关键词:酚类化合物 ; 加氢脱氧 ; 生物油 ; 清洁燃油 机构:湘潭大学化工学院 ; 湘潭大学化工学院 年份:2012
    摘要:随着化石能源日益匮乏,生物质热裂解制备生物油广受关注.然而,生物油中含有大量酚、呋喃、醛、酮等含氧化合物,含氧量高达50%,导致其热值低、化学稳定性差等,因而阻碍了它的广泛应用,必须对其进行加氢脱氧精制降低含氧量.在生物油中众多含氧化合物中,酚羟基氧被认为是最难被脱除的.对酚类含氧化合物加氢脱氧催化剂及反应进行了简单综述,并提出了如何进一步提高催化剂性能的有效方法.
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